Anioł urodził się 1 września 1642 roku w Argigliano, miejscowości będącej wówczas częścią gminy Fivizzano, obecnie Casoli in Lunigiana (prowincja Massa, Włochy). Na chrzcie otrzymał imię Franciszek. W roku 1660 przyjął tonsurę i dwa niższe stopnie święceń. Po spędzeniu kilku miesięcy ze swoją rodziną przywdział habit karmelitański w Fivizzano i został wysłany do Sieny, by odbyć nowicjat. Tam złożył śluby 18 grudnia 1661 roku. Studiował filozofię i teologię w Pizie i Florencji. Tam też 7 stycznia 1667 roku odprawił swoją pierwszą mszę świętą.
Możemy wyróżnić dwa odrębne okresy w jego życiu: lata spędzone w prowincji zakonnej w Toskanii i czas spędzony w Rzymie. Pierwszy okres charakteryzuje się częstymi przenosinami z miejsca na miejsce, jednak w 1687 roku przełożony generalny Zakonu wezwał go do Rzymu, gdzie, w klasztorze San Martino ai Monti, spędził pozostałe trzydzieści dwa lata swojego życia, najpierw jako mistrz nowicjatu, potem jako ekonom, zakrystianin i organista, a także jako dyrektor konserwatorium dla dziewcząt założonego przez Livię Vipereschi.
Wszędzie, gdzie pracował w swoim pierwszym okresie życia zakonnego, pozostawiał po sobie zawsze świetne wrażenie zakonnika zanurzonego w milczeniu, w modlitwie i w umartwieniu, jednak przede wszystkim oddanego dziełom miłosierdzia, tak duchowym, jak i cielesnym, na rzecz chorych i ubogich – do tego stopnia, że w Sienie nadano mu imię „Ojciec Miłość”. Gdziekolwiek się znalazł, nigdy nie uchybił temu imieniu, a zasłużył sobie na nie przede wszystkim w Rzymie, gdzie opiekował się dwoma szpitalami (dla mężczyzn i dla kobiet) świętego Jana i gdzie założył przytułek dla ubogich na ulicy prowadzącej z Colosseum do bazyliki świętego Jana na Lateranie. Jego motto brzmiało: „Kto szuka Boga, znajdzie Go w ubogich”. Wiedział poza tym, w jaki sposób natchnąć innych do naśladowania go w pomocy potrzebującym. Widać to było szczególnie dobrze w czasie klęsk żywiołowych takich jak trzęsienia ziemi i powodzie, które spadły na Rzym w latach 1702-1703, w epoce, w której przepych nielicznych kontrastował z nędzą wielu.
Ludzie zamożni znajdowali w nim wielkodusznego doradcę. Szanowali go, szli za jego radami i czynili go pośrednikiem swojej dobroczynności. Uczył ubogich wdzięczności i ukazywał, jak znajdować w ich konkretnej sytuacji motywację do moralnego samodoskonalenia się. Był doradcą i gościem księżnych i innych ważnych rzymskich osobistości. Kardynałowie i inni prałaci darzyli go wielkim szacunkiem. Odmówił przyjęcia godności kardynalskiej proponowanej mu przez Innocentego XII i Klemensa XI, ponieważ – jak sam powiedział – „byłoby to ze szkodą dla ubogich, którym nie mógłbym pomagać”.
Miał niezwykłą ufność w Bożą opatrzność, którą nazywał swoją spiżarnią, w której nigdy niczego nie brakuje. Była to ufność nagrodzona przez wydarzenia po ludzku niemożliwe do wyjaśnienia takie jak mnożenie się zapasów przeznaczonych na pokarm dla ubogich. Głębokie zjednoczenie Anioła z Bogiem wyrażało się w samotnej modlitwie, zarówno w jaskini, kiedy był dzieckiem w Argigliano, jak i w wielkich alpejskich przestrzeniach w San Pellegrino, w piwnicach klasztoru we Florencji czy w rzymskich katakumbach, we własnej celi i w małym chórze kościoła San Martino. Wielkie było także jego umiłowanie krzyża, który starał się umieszczać, także materialnie, gdzie tylko mógł: w Argigliano i Minucciano, w Alpach w San Pellegrino, w Cornioli, w Rzymie: trzy w dzielnicy Testaccio i trzy wewnątrz Koloseum. Niekiedy Pan obdarzał go znajomością wydarzeń odległych (takich jak śmierć Ludwika XIV czy zwycięstwo księcia Eugeniusz Sabaudzkiego pod Petrovaradinem) lub przyszłych (takich jak godzina własnej śmierci lub śmierci innych osób). Zmarł 20 stycznia 1720 roku i został pochowany w kościele San Martino ai Monti, gdzie nadal w prawej nawie znajduje się jego grób. Trzy lata po jego śmierci rozpoczęto diecezjalny proces informacyjny we Florencji, Pescii i Rzymie. Proces apostolski trwał od 1740 do 1753 roku. Heroiczność jego cnót uznał papież Pius VI w 1781 roku.
Anioł Paoli został beatyfikowany w bazylice świętego Jana na Lateranie, w Rzymie, 25 kwietnia 2010 roku.
